V roce 2004 zahájil Stevens svou profesionální hereckou kariéru, když ho Peter Hall obsadil do role Orlanda v zájezdovém představení Shakespearovy hry Jak se vám líbí. Turné zavedlo inscenaci do Rose Theatre v Kingstonu nad Temží, Brooklyn Academy of Music v New Yorku, Curran Theatre v San Franciscu a Ahmanson Theatre v Los Angeles. Za svůj debutový výkon si vysloužil pochvalné recenze od předních britských a amerických kritiků a také ocenění v rámci Ian Charleson Awards 2004.
V roce 2006 Stevens ztvárnil roli Nicka Guesta v adaptaci Bookerovou cenou oceněného románu Alana Hollinghursta The Line of Beauty, kterou natočila BBC. Později téhož roku hrál Simona Blisse v Hay Fever Noëla Cowarda v londýnském Haymarket Theatre po boku Petera Bowlese a Dame Judi Denchové; režie se ujal Peter Hall. Vystupoval také jako lord Holmwood v adaptaci Draculy pro BBC a jako Basil Brookes ve filmu Maxwell, který získal cenu BBC Emmy. V témže roce byl jmenován jednou z hvězd roku 2006 časopisu Screen International’s 2006 Stars Of Tomorrow.
V roce 2008 se Stevens objevil v adaptaci románu Jane Austenové Sense & Sensibility pro BBC, kde hrál Edwarda Ferrarse, a v obnoveném představení Noëla Cowarda The Vortex na West Endu. V lednu 2009 se objevil na Nový rok ve hře Agathy Christie Marplová: Nemesis na britské televizi ITV1. Objevil se také v adaptaci románu The Turn of the Screw, kde si zahrála jeho budoucí kolegyně z Downton Abbey Michelle Dockery. V červnu 2009 se vrátil na West End, kde hrál Septima Hodge ve slavném obnoveném uvedení hry Toma Stopparda Arcadia v Duke of York’s Theatre.
V roce 2010 se Stevensovi podařil největší průlom, když byl obsazen do role Matthewa Crawleyho v seriálu ITV Downton Abbey, který vytvořil a napsal oscarový scenárista Julian Fellowes. Seriál se stal celosvětovou senzací a od svého debutu byl nominován na několik cen Emmy, BAFTA, Zlatý glóbus a Screen Actors Guild Awards. Ústřední milostný příběh Matthewa Crawleyho a jeho vzdálené sestřenice lady Mary Crawleyové, kterou ztvárnila Michelle Dockery, se těšil obrovské oblibě. Stevens, odhodlaný posunout se v kariéře dál, se rozhodl seriál opustit po dokončení třetí série a vánočního speciálu v roce 2012. Jeho odchod vyvolal obrovský rozruch mezi fanoušky, kteří zejména na Twitteru a dalších sociálních sítích vyjadřovali svůj hněv nad smrtí postavy. Fellowes později vysvětlil, že Stevens nedal dostatečnou výpověď pro méně šokující odchod.
V listopadu 2011 Stevens hostoval v epizodě Have I Got News for You. V březnu 2012 dokončil natáčení snímků Vamps, nejnovějšího filmu Amy Heckerlingové, a Summer in February, edwardiánského romantického filmu z prostředí umělecké kolonie. Také v roce 2012 se Stevens s rodinou přestěhoval do New Yorku, když v témže roce debutoval na Broadwayi po boku Jessicy Chastain a Davida Strathairna ve hře The Heiress.
V roce 2014 si Stevens zahrál v nezávislém filmu The Guest, kde získal uznání kritiky za ztvárnění nedávno propuštěného armádního veterána, který se vydává na vražednou dráhu, aby ochránil svou pravou identitu. Za svůj výkon si vysloužil nominaci na cenu Saturn Award pro nejlepšího herce. V roce 2014 se objevil také v magicko-realistickém komediálním dramatu The Cobbler a v temném akčním filmu A Walk Among the Tombstones. V roce 2014 si zahrál simulanta sira Lancelota v komediálním filmu Noc v muzeu:
V únoru 2016 byl Stevens obsazen do hlavní role Davida Charlese Hallera v seriálu stanice FX Legion, dramatu spojeného s X-Meny, který vytvořil Noah Hawley. Seriál se začal vysílat v únoru 2017 a získal uznání kritiků; následující rok byla odvysílána druhá série a v červnu 2018 byl Legion obnoven pro třetí sérii.
V roce 2017 si Stevens zahrál Zvíře, po boku Emmy Watson v roli Krásky, v hrané adaptaci filmu Kráska a zvíře společnosti Disney, kterou režíroval Bill Condon. Film byl uveden do kin v březnu 2017 a celosvětově vydělal v pokladnách kin přes 1,2 miliardy dolarů, čímž se stal druhým nejvýdělečnějším filmem roku 2017 a patnáctým nejvýdělečnějším filmem všech dob. Ve stejném roce se objevil ve filmech Marshall s Chadwickem Bosemanem, Joshem Gadem a Kate Hudsonovou a Muž, který vynalezl Vánoce v režii Bharata Nalluriho, ve kterém si zahráli Christopher Plummer a Jonathan Pryce.
V roce 2018 si Stevens zahrál v thrilleru společnosti Netflix Apostle, který režíroval Gareth Huw Evans. Film byl uveden do kin 12. října 2018. V roce 2019 si Stevens zahrál v dramatu Lucy in the Sky, které bylo uvedeno do kin v září 2019. Spolu s ním v něm hrají Natalie Portman a Jon Hamm a režíruje ho tvůrce filmu Legie Noah Hawley.
V roce 2020 si Stevens zahrál po boku Harrisona Forda ve filmu The Call of the Wild, který byl uveden 21. února 2020. Film je natočen podle klasického amerického románu Jacka Londona. Vrátil se také na Broadway, aby si zahrál v černé komedii Martina McDonagha Hangmen. V inscenaci divadelní společnosti Atlantic Theater Company si společně s ním zahráli Mark Addy a Ewen Bremner. Stevens hrál hlavní roli Mooneyho. Inscenace měla mít 20týdenní omezené angažmá v Golden Theatre na Manhattanu. Předpremiéry začaly 29. února, nicméně 11. března, ještě před oficiálním zahájením, bylo uvádění inscenace pozastaveno kvůli pandemii COVID-19. Dne 20. března producenti s lítostí oznámili, že inscenace je trvale uzavřena. Brzy poté byla uzavřena všechna divadla na Broadwayi. V témže roce se objevuje jako „absurdně lascivní“ ruský křikloun v soutěži Eurovision Song Contest společnosti Netflix:
Další práceEdit
Stevens namluvil více než 30 audioknih, mimo jiné Casino Royale, Wolf Hall a War Horse. V roce 2014 byl nominován na dvě ceny Audie Awards, a to v kategorii Klasika a v kategorii Sólové vyprávění (muž) za Frankensteina.
Mimo herectví se Stevens zajímá o psaní a literaturu a je šéfredaktorem internetového čtvrtletníku The Junket, který založil v roce 2011 společně s několika přáteli. V roce 2012 byl členem poroty Man Bookerovy ceny za beletrii a pravidelně psal sloupky pro Sunday Telegraph.
Jako nadšenec do kriketu hrál v roce 2012 za tým Authors XI, který tvoří řada významných britských spisovatelů. Přispěl také jednou kapitolou do knihy tohoto týmu The Authors XI:
Stevens hovoří několika jazyky. Kromě angličtiny hovoří plynně také francouzsky a německy.