I 2004 begyndte Stevens sin professionelle skuespillerkarriere, da Peter Hall gav ham rollen som Orlando i sin turnerende produktion af Shakespeares As You Like It. Turnéen bragte forestillingen til Rose Theatre i Kingston upon Thames, Brooklyn Academy of Music i New York City, Curran Theatre i San Francisco og Ahmanson Theatre i Los Angeles. Hans debutforestilling indbragte ham strålende anmeldelser fra fremtrædende kritikere i Storbritannien og USA samt en anbefaling ved Ian Charleson Awards 2004.
I 2006 spillede Stevens hovedrollen som Nick Guest i BBC’s filmatisering af Alan Hollinghursts Booker Prize-vindende roman The Line of Beauty. Senere samme år spillede han Simon Bliss i Hay Fever af Noël Coward på London Haymarket Theatre sammen med Peter Bowles og Dame Judi Dench; instruktør var Peter Hall. Han optrådte også som Lord Holmwood i en filmatisering af Dracula for BBC og som Basil Brookes i den BBC Emmy Award-vindende film Maxwell. Samme år blev han udnævnt til en af Screen Internationals 2006 Stars Of Tomorrow.
I 2008 medvirkede Stevens i BBC-adaptionen af Jane Austens roman Sense & Sensibility, hvor han spillede Edward Ferrars, og i West End-genopførelsen af Noël Cowards The Vortex. I januar 2009 optrådte han på nytårsdag i Agatha Christies Marple: Nemesis på ITV1 i Storbritannien. Han medvirkede også i en filmatisering af The Turn of the Screw med den fremtidige Downton Abbey-medspiller Michelle Dockery. I juni 2009 vendte han tilbage til West End, hvor han spillede Septimus Hodge i en roste genoptagelse af Tom Stoppards Arcadia på Duke of York’s Theatre.
I 2010 fik Stevens sit største gennembrud, da han fik rollen som Matthew Crawley i ITV-serien Downton Abbey, der er skabt og skrevet af den Oscar-vindende manuskriptforfatter Julian Fellowes. Serien blev en global sensation og er siden sin debut blevet nomineret til flere Emmy-, BAFTA-, Golden Globe- og Screen Actors Guild Awards. Den centrale kærlighedshistorie om Matthew Crawley og hans fjerne kusine, Lady Mary Crawley, spillet af Michelle Dockery, var enormt populær. Stevens var fast besluttet på at komme videre med sin karriere og valgte at forlade serien efter at have afsluttet den tredje sæson og julespecialen i 2012. Hans exit forårsagede et enormt oprør blandt fans, som bl.a. gik på Twitter og andre sociale medier for at udtrykke deres vrede over karakterens død. Fellowes forklarede senere, at Stevens ikke havde givet et tilstrækkeligt varsel til en mindre chokerende afgang.
I november 2011 var Stevens gæstevært i et afsnit af Have I Got News for You. I marts 2012 afsluttede han optagelserne til Vamps, den seneste film af Amy Heckerling, og Summer in February, en edwardiansk romantikfilm, der foregår i en kunstnerkoloni. Også i 2012 flyttede Stevens med sin familie til New York City, hvor han samme år debuterede på Broadway over for Jessica Chastain og David Strathairn i The Heiress.
I 2014 spillede Stevens hovedrollen i independentfilmen The Guest, hvor han fik rosende omtale for sit portræt af en nyligt udskrevet hærveteran, der går på en mordturné for at beskytte sin sande identitet. Han fik en Saturn Award-nominering for bedste skuespiller for sin præstation. I 2014 medvirkede han også i den magisk realistiske komedie-dramafilm The Cobbler og i den mørke actionfilm A Walk Among the Tombstones. Han spillede en simulakrum af Sir Lancelot i komediefilmen Night at the Museum fra 2014:
I februar 2016 fik Stevens hovedrollen som David Charles Haller i FX-serien Legion, et X-Men-relateret drama skabt af Noah Hawley. Serien begyndte at blive sendt i februar 2017 og modtog rosende anmeldelser; en anden sæson blev sendt det følgende år, og Legion blev fornyet for en tredje sæson i juni 2018.
I 2017 spillede Stevens Udyret, overfor Emma Watson som Belle, i Disneys live-action adaption af Skønheden og Udyret, instrueret af Bill Condon. Filmen blev udgivet i marts 2017 og indtjente over 1,2 milliarder dollars i verdensomspændende biografindtægter, hvilket gjorde den til den næsthøjest indtjenende film i 2017 og den 15. højest indtjenende film gennem tiderne. Samme år medvirkede han i Marshall med Chadwick Boseman, Josh Gad og Kate Hudson og The Man Who Invented Christmas, der er instrueret af Bharat Nalluri og med Christopher Plummer og Jonathan Pryce i hovedrollerne.
I 2018 spillede Stevens en hovedrolle i Netflix-thrillerfilmen Apostle, instrueret af Gareth Huw Evans. Filmen udkom den 12. oktober 2018. I 2019 spillede Stevens med i dramaet Lucy in the Sky, der udkom i september 2019. Filmen har Natalie Portman og Jon Hamm med i hovedrollerne og er instrueret af Legion-skaberen Noah Hawley.
I 2020 spillede Stevens med sammen med Harrison Ford i The Call of the Wild, der udkom den 21. februar 2020. Filmen er baseret på den amerikanske romanklassiker af Jack London. Han vendte også tilbage til Broadway for at spille hovedrollen i Martin McDonagh’s mørke komedie Hangmen. Atlantic Theater Company-produktionen havde Mark Addy og Ewen Bremner med i hovedrollerne. Stevens spillede den centrale rolle som Mooney. Produktionen skulle have et begrænset engagement på 20 uger på Golden Theatre på Manhattan. Forpremiererne begyndte den 29. februar, men forestillingen blev afbrudt den 11. marts, inden den officielt havde åbnet, på grund af COVID-19-pandemien. Den 20. marts meddelte producenterne med beklagelse, at produktionen blev lukket permanent. Alle Broadway-teatre blev lukket kort efter. Samme år optræder han som en “absurd lascitiv” russisk crooner i Netflix’ Eurovision Song Contest: The Story of Fire Saga.
Andet arbejdeRediger
Stevens har fortalt over 30 lydbøger, herunder Casino Royale, Wolf Hall og War Horse. I 2014 blev han nomineret til to Audie Awards, i kategorien Classic og Solo Narration (Male) for Frankenstein.
Uden for skuespilleriet opretholder Stevens en interesse for skrivning og litteratur og er hovedredaktør for The Junket, et online kvartalsblad, som han var med til at stifte i 2011 sammen med nogle venner. Han var medlem af dommerpanelet for Man Booker Prize for Fiction i 2012 og var en fast klummeskribent for Sunday Telegraph.
Som cricketentusiast spillede han i 2012 for Authors XI-holdet, der består af en række fremtrædende britiske forfattere. Han bidrog også med et kapitel til holdets bog The Authors XI: A Season of English Cricket from Hackney to Hambledon, som var på den korte liste til 2014 Cricket Society and M.C.C. Book of the Year Award.
Stevens er flersproget. Ud over engelsk taler han også flydende fransk og tysk.