2004 började Stevens sin professionella skådespelarkarriär när Peter Hall gav honom rollen som Orlando i sin turnerande produktion av Shakespeares As You Like It. Turnén tog produktionen till Rose Theatre i Kingston upon Thames, Brooklyn Academy of Music i New York, Curran Theatre i San Francisco och Ahmanson Theatre i Los Angeles. Hans debutföreställning gav honom lysande recensioner från framstående kritiker i Storbritannien och USA, samt en rekommendation vid Ian Charleson Awards 2004.
2006 spelade Stevens huvudrollen som Nick Guest i BBC:s adaption av Alan Hollinghursts Booker Prize-belönade roman The Line of Beauty. Senare samma år spelade han Simon Bliss i Hay Fever av Noël Coward på London Haymarket Theatre, tillsammans med Peter Bowles och Dame Judi Dench; regissör var Peter Hall. Han spelade också Lord Holmwood i en adaption av Dracula för BBC och Basil Brookes i den BBC Emmy Award-belönade filmen Maxwell. Samma år utsågs han till en av Screen Internationals 2006 Stars Of Tomorrow.
2008 medverkade Stevens i BBC-adaptionen av Jane Austens roman Sense & Sensibility, där han spelade Edward Ferrars, och i West End-återupptagningen av Noël Cowards The Vortex. I januari 2009 medverkade han på nyårsdagen i Agatha Christies Marple: Nemesis på ITV1 i Storbritannien. Han medverkade också i en adaption av The Turn of the Screw med sin framtida kollega Michelle Dockery från Downton Abbey. I juni 2009 återvände han till West End och spelade Septimus Hodge i en hyllad repris av Tom Stoppards Arcadia på Duke of York’s Theatre.
2010 fick Stevens sitt största genombrott när han fick rollen som Matthew Crawley i ITV-serien Downton Abbey, skapad och skriven av den Oscarsbelönade manusförfattaren Julian Fellowes. Serien blev en global sensation och har sedan debuten nominerats till flera Emmy-, BAFTA-, Golden Globe- och Screen Actors Guild Awards. Den centrala kärlekshistorien om Matthew Crawley och hans avlägsna kusin Lady Mary Crawley, spelad av Michelle Dockery, blev enormt populär. Stevens var fast besluten att gå vidare med sin karriär och valde att lämna serien efter att ha avslutat den tredje säsongen och julspecialen 2012. Hans utträde orsakade en enorm uppståndelse bland fansen, som bland annat tog till Twitter och andra sociala medier för att uttrycka sin ilska över karaktärens död. Fellowes förklarade senare att Stevens inte gav tillräcklig förvarning för en mindre chockerande avgång.
I november 2011 gästade Stevens ett avsnitt av Have I Got News for You. I mars 2012 avslutade han inspelningen av Vamps, Amy Heckerlings senaste film, och Summer in February, en edwardiansk romantisk film som utspelar sig i en konstnärskoloni. Även 2012 flyttade Stevens med sin familj till New York City, då han samma år debuterade på Broadway tillsammans med Jessica Chastain och David Strathairn i The Heiress.
2014 spelade Stevens huvudrollen i independentfilmen The Guest, där han fick kritikerkommentarer för sin skildring av en nyligen avskedad arméveteran som ger sig ut på en mördarturné för att skydda sin sanna identitet. Han fick en Saturn Award-nominering för bästa skådespelare för sin prestation. Under 2014 medverkade han även i den magiskt realistiska komedi-dramafilmen The Cobbler och i den mörka actionfilmen A Walk Among the Tombstones. Han spelade en simulacrum av Sir Lancelot i komedifilmen Night at the Museum från 2014:
I februari 2016 fick Stevens huvudrollen som David Charles Haller i FX-serien Legion, ett X-Men-relaterat drama skapat av Noah Hawley. Serien började sändas i februari 2017 och fick kritikerros; en andra säsong sändes året därpå och Legion förnyades för en tredje säsong i juni 2018.
År 2017 spelade Stevens odjuret, mittemot Emma Watson som Belle, i Disneys live-action adaption av Skönheten och odjuret, regisserad av Bill Condon. Filmen släpptes i mars 2017 och spelade in över 1,2 miljarder dollar i världsomspännande biljettintäkter, vilket gjorde den till den näst mest inkomstbringande filmen 2017 och den 15:e mest inkomstbringande filmen genom tiderna. Samma år medverkade han i Marshall med Chadwick Boseman, Josh Gad och Kate Hudson, och The Man Who Invented Christmas, regisserad av Bharat Nalluri och med Christopher Plummer och Jonathan Pryce i huvudrollerna.
Under 2018 medverkade Stevens i Netflix thrillerfilm Apostle, regisserad av Gareth Huw Evans. Filmen hade premiär den 12 oktober 2018. År 2019 medverkade Stevens i dramafilmen Lucy in the Sky, som släpptes i september 2019. Filmen har Natalie Portman och Jon Hamm i huvudrollerna och regisseras av Legion-skaparen Noah Hawley.
År 2020 medverkade Stevens tillsammans med Harrison Ford i The Call of the Wild, som släpptes den 21 februari 2020. Filmen är baserad på den amerikanska klassiska romanen av Jack London. Han återvände också till Broadway för att spela huvudrollen i Martin McDonaghs mörka komedi Hangmen. I Atlantic Theater Companys produktion medverkade Mark Addy och Ewen Bremner. Stevens spelade den centrala rollen som Mooney. Produktionen skulle ha en 20 veckor lång begränsad speltid på Golden Theatre på Manhattan. Förhandsvisningar inleddes den 29 februari, men produktionen avbröts den 11 mars, innan den officiellt hade öppnat, på grund av COVID-19-pandemin. Den 20 mars meddelade producenterna med beklagande att föreställningen var permanent nedlagd. Alla Broadwayteatrar stängdes kort därefter. Samma år uppträder han som en ”absurt lascitiv” rysk crooner i Netflix Eurovision Song Contest: The Story of Fire Saga.
Övrigt arbeteRedigera
Stevens har berättat över 30 ljudböcker, bland annat Casino Royale, Wolf Hall och War Horse. År 2014 nominerades han till två Audie Awards, i kategorin Classic och Solo Narration (Male) för Frankenstein.
Outside acting, Stevens upprätthåller ett intresse för skrivande och litteratur och är huvudredaktör för The Junket, en kvartalstidning på nätet som han var med och grundade 2011 tillsammans med några vänner. Han ingick i juryn för 2012 års Man Booker Prize for Fiction och var regelbunden kolumnist för Sunday Telegraph.
Som cricketentusiast spelade han 2012 för laget Authors XI, som består av ett antal framstående brittiska författare. Han bidrog också med ett kapitel till lagets bok The Authors XI: A Season of English Cricket from Hackney to Hambledon, som var nominerad till 2014 Cricket Society and M.C.C. Book of the Year Award.
Stevens är flerspråkig. Förutom engelska talar han även flytande franska och tyska.